水溶性有機物(WSOC)以氣體和顆粒物的形式大量存在于大氣中,在大氣水反應(yīng)和云凝結(jié)核(CCN)形成中發(fā)揮著重要的作用,對全球和區(qū)域氣候變化有著重要影響。此外,某些WSOC是有毒的,它會影響人類健康。WSOC可從源中直接排放或從氣態(tài)和顆粒有機質(zhì)(OM)的光氧化中二次產(chǎn)生。目前,只進行了有限的測量來理解WSOC劃分機制。結(jié)果表明,氣體-顆粒物相劃分取決于很多因素,例如氣象參數(shù)、氣體物質(zhì)組成和凝結(jié)相性質(zhì)。將氣相WSOC(WSOCg)分配到氣溶膠相(WSOCp)是大氣二次有機氣溶膠的主要形成路徑。然而,WSOC劃分過程的基本機制尚不清楚。
基于此,在本文中,來自華東師范大學(xué)、上海市環(huán)境科學(xué)研究院和上海市環(huán)境監(jiān)測中心的研究團隊于2019年冬季在長江三角洲河口濕地生態(tài)系統(tǒng)野外科學(xué)觀測站(31°44′N,121°13′E)同時測量了氣體和顆粒物,包括NH3(Picarro G2103),有機酸(草酸、甲酸和乙酸)、無機離子(陽離子:Na+,NH4+,K+,Ca2+和Mg2+;陰離子:SO42?,NO3?和Cl?)和WSOC。為了全面理解WSOCp形成機制,作者還測量了300-550 nm WSOCp的光學(xué)吸收,同時測量了PM2.5并調(diào)查了氣體-氣溶膠相劃分的影響因素以全面理解中國大氣,尤其是嚴重冬季霧霾區(qū)的有機氣溶膠行為。
【結(jié)果】
研究區(qū)主要污染物的時間變化。
ALWC和pH對WSOCg劃分的影響。
NH3對中國不同區(qū)域WSOCp分布的影響。
【結(jié)論】
在干旱期(相對濕度(RH)<80%),wsocg主要劃分為有機相,而濕潤期(rh)>80%)為氣溶膠液態(tài)水(ALW),表明該區(qū)域兩種不同的二次有機氣溶膠(SOA)形成過程。在干旱期,溫度是WSOCg吸收的主要驅(qū)動力。而在濕潤期,控制WSOCg吸收的因素為ALW含量和pH,兩者都會通過NH4NO3形成和有機酸中和過程被NH3顯著提高。此外,作者發(fā)現(xiàn),在全國范圍內(nèi),WSOCp與NH4NO3的相對豐度呈較強的線性相關(guān),其空間分布與NH3一致,進一步表明NH3在WSOCp形成中的關(guān)鍵作用。由于WSOCp是SOA的主要組成部分,NH3通過增加ALW的形成和WSOCg的分配來促進SOA的產(chǎn)生,這表明控制NH3的排放對于緩解中國霧霾污染特別是SOA是必要的。
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